Reazzjonijiet ta' trasferiment ta 'ċarġ ta' kolliżjoni (CCTRs) jinstabu ħafna f'ambjenti kumplessi tal-fażi tal-gass bħal medju interstellari, atmosferi planetarji, u plażmi, eċċ. L-esplorazzjoni tal-mekkaniżmi ta 'CCTRs fil-livell molekulari hija xjentifikament importanti biex tanalizza l-evoluzzjoni tal-materja u l-proċessi tat-trasferiment tal-enerġija. f'dawn l-ambjenti kumplessi tal-fażi tal-gass.Ar plus plus N2 → Ar plus N2 plus hija s-sistema mudell klassiku għall-investigazzjoni tad-dinamika tas-CCTRs, u ġiet investigata b'mod estensiv b'mod sperimentali u teoretikament matul l-aħħar nofs seklu. studji sperimentali u teoretiċi fl-aħħar nofs seklu. Madankollu, l-għarfien tal-mekkaniżmu ta 'trasferiment ta' ħlas fil-livell molekulari ta 'din is-sistema mudell huwa limitat minħabba l-kontroversja bejn studji sperimentali differenti u n-nuqqas ta' qbil bejn kalkoli sperimentali u teoretiċi. Dan huwa dovut għar-riżoluzzjoni tal-enerġija relattivament baxxa tal-probing tal-prodott f'esperimenti preċedenti, li jagħmilha diffiċli biex tinkiseb id-distribuzzjoni tal-istat quantum tal-prodotti ta 'reazzjoni; f'esperimenti preċedenti, ir-raġġi tal-joni tar-reattant kien fihom iż-żewġ stati ta 'spin-orbit quantum ta' joni Ar plus, jiġifieri, l-istat tal-art Ar plus (2P3/2) u l-istat eċċitati Ar plus (2P1/2), li jagħmilha diffiċli li ssir distinzjoni bejn spin -stati orbitali differenti ta 'Ar plus jonji għall-kontribuzzjonijiet relattivi tal-prodotti ta' reazzjoni.
Il-grupp ta 'Gao Hong, riċerkatur fil-Laboratorju tad-Dinamika tar-Reazzjoni Molekulari, l-Istitut tal-Kimika, l-Akkademja tax-Xjenzi Ċiniża, iddisinja u bnew b'mod indipendenti apparat ta' cross-beam tal-jone selettiv tal-istat tal-quantum. Ir-riżoluzzjoni tal-enerġija tagħha tilħaq il-livell ewlieni ta 'strumenti simili fid-dinja. Dan l-istudju huwa l-ewwel li juża l-jonizzazzjoni tal-lejżer biex jipprepara raġġi tal-jone pulsati ta 'purità għolja fi stati quantum speċifiċi. L-enerġija kinetika tar-raġġ tal-joni hija kontinwament aġġustabbli fil-medda ta' 1.0-5.0 eV, b'firxa ta' enerġija kinetika ta' 150-300 meV. Sadanittant, it-tim iddisinja sistema ta 'l-immaġini tal-veloċità tal-joni tridimensjonali, li tista' fl-istess ħin tirrealizza l-iffukar tal-veloċità u l-iffukar tal-ħin tal-joni tal-prodott, b'riżoluzzjoni ta 'veloċità sa 1.5 fil-mija.
Riċentement, it-tim għamel progress importanti fl-istudju tar-reazzjoni tat-trasferiment ta 'ċarġ magħżula mill-istat ta' spin-orbit Ar plus (2P3/2) ＋ N2 → Ar ＋ N2 plus (v′, J′). F'dan l-istudju, raġġ ta 'jone pulsat ta' Ar plus (2P3/2) fl-istat ta 'l-art ta' spin-orbit b'purità aħjar minn 97 fil-mija ġie ppreparat bl-użu ta 'metodu ta' jonizzazzjoni multifoton imtejjeb bir-reżonanza. Ir-raġġ tal-jone jilħaq iċ-ċentru tar-reazzjoni wara ffukar deċelerat, jaqsam b'mod perpendikolari mar-raġġ molekulari ultrasoniku kollimat N2 u jgħaddi minn reazzjoni ta 'trasferiment ta' ċarġ. Id-distribuzzjoni tal-veloċità tridimensjonali tal-prodott ta 'reazzjoni N2 flimkien ma' jonji kienet imkejla b'mod preċiż permezz ta 'apparat ta' immaġini ta 'veloċità tal-joni tridimensjonali. L-esperiment ta l-immaġini tat-tifrix l-aħjar solvuti sal-lum (Fig. a), u għall-ewwel darba, id-distribuzzjonijiet vibrazzjonali u transdinamiċi tal-prodott N2 flimkien mal-joni u l-korrelazzjoni tagħhom mal-angolu tat-tifrix ġew imkejla b'mod preċiż. Il-Professur Hua Guo u Dr Dandan Lu tal-Università ta 'New Mexico, l-Istati Uniti, wettqu kalkoli ta' qbiż tal-wiċċ ta 'trajettorja ta' dimensjoni sħiħa fuq is-sistema ta 'reazzjoni. Il-kalkoli laħqu ftehim semi-kwantitattiv mar-riżultati sperimentali, u żvelaw għall-ewwel darba l-mekkaniżmu ta 'trasferiment ta' ċarġ dipendenti mid-dinamika vibrazzjonali tal-prodott qawwi tar-reazzjoni (Figuri bd). Jintwera li r-reazzjoni għandha żewġ mekkaniżmi ta 'trasferiment ta' ċarġ kompletament differenti simultanjament. Wieħed huwa l-mekkaniżmu klassiku ta 'trasferiment ta' ħlas Harpoon iddeterminat minn interazzjonijiet fuq medda twila, li jseħħ prinċipalment fil-kanal tal-prodott N2 plus (v′=1). Il-jonji N2 plus prodotti minn dan il-proċess huma kkonċentrati fir-reġjun tat-tifrix 'il quddiem u għandhom eċċitazzjoni rotazzjonali baxxa (Fig. c). Il-mekkaniżmu l-ieħor għandu rwol ewlieni fil-kanal tal-prodott N2 plus (v′= 2). Il-prodotti tal-kanal huma distribwiti b'mod predominanti fir-reġjun 'il quddiem iżda għandhom eċċitazzjoni rotazzjonali għolja (Fig. d), li hija inkonsistenti mal-previżjonijiet tal-mudell klassiku ta' kolliżjoni ta 'sfera iebsa. Kalkoli teoretiċi juru li dan huwa proċess Hard collision glory scattering (HCLS) ikkawżat minn bilanċ delikat bejn il-potenzjali ta’ repulsjoni attraenti fuq medda twila u fuq medda qasira taż-żewġ molekuli reattivi, li hija l-ewwel darba li x-xjentisti osservaw tifrix singulari. mekkaniżmu f’reazzjoni ta’ trasferiment ta’ ċarġ.
Dan ix-xogħol jirrealizza l-istudju kinetiku tat-trasferiment ta 'ċarġ ta' ħabta minn stat kwantiku għal stat kwantiku, u jiċċara l-kontroversja li ilha fit-tul fl-istudju tar-reazzjoni klassika ta 'trasferiment ta' ħlas Ar plus flimkien ma 'N2 → Ar flimkien ma' N2 plus . Ir-riżultati tar-riċerka rilevanti ġew ippubblikati f'Nature Chemistry (DOI: 10.1038/s41557-023-01278-y). Ix-xogħol ta 'riċerka kien appoġġjat mill-Akkademja tax-Xjenzi Ċiniża, il-Fondazzjoni tax-Xjenza Naturali ta' Beijing u ċ-Ċentru Nazzjonali tar-Riċerka għax-Xjenzi Molekulari f'Beijing.
ICC u oħrajn għamlu progress fl-istudju ta 'reazzjonijiet ta' trasferiment ta 'ċarġ b'għażla ta' stat ta 'spin-orbit
(a) Dijagramma tat-tifrix tal-prodott N2 plus , (b) distribuzzjonijiet tal-istat quantum rotazzjonali kkalkulati teoretikament ta 'livelli ta' enerġija vibrazzjonali differenti ta 'N2 plus u plots ta' korrelazzjoni ta 'eċċitazzjonijiet rotazzjonali kontra angoli ta' dispersjoni għall-v′=1 (c) u v′=2 (d) livelli ta' enerġija vibrazzjonali ta' N2 plus .
